制备大晶粒、低缺陷的高质量钙钛矿薄膜是构建高效率钙钛矿电池的最重要手段之一。单添加剂策略在优化钙钛矿结晶成膜方面上已经取得巨大成功，二元添加剂策略有望进一步提升钙钛矿电池性能，然而二元添加剂对钙钛矿前驱体结晶的协同调控机制仍不明确。
近日，河南大学陈石团队在《Angewandte Chemie International Edition》期刊上发表题为“Revealing Collaborative Effects of Binary Additives on Regulating Precursor Crystallization toward Highly Efficient Perovskite Solar Cells”的论文。通过将苯甲基碘化铵（PMAI）和[2-(9H-咔唑-9-基)乙基]膦酸（2PACz）同时加入钙钛矿前驱体中，揭示了二者协同优化钙钛矿结晶过程的微观机理。相比不含添加剂或使用单添加剂（PMAI或2PACz）的溶液，双添加剂改性能更加有效地剪切共棱的Pb-I八面体，加速PbI2向PbI3-复合物的转变，并促使前驱体中形成大尺寸胶体的预成核团簇，从而加快形核速率。与此同时，双添加剂中更多的官能团与钙钛矿组分间的产生强相互作用显著延缓了旋涂及退火阶段的晶粒生长速率，形成“快速形核和缓慢结晶”的动力学机制。制备出的钙钛矿层晶粒尺寸显著增大、晶界沟槽深度降低，薄膜内部微应变得到有效缓解，从而大幅降低缺陷密度并抑制非辐射复合。最终，制备出的反式钙钛矿太阳能电池实现了26.05%（认证为25.49%）的能量转换效率。此外，最大功率点追踪测试下，优化器件在氮气中标准光照下连续运行1200小时后仍维持90%的初始效率，表现出良好的运行稳定性。
河南大学为该论文的第一单位，未来技术学院陈石特聘教授为通讯作者，未来技术学院申楠校聘副教授、香港城市大学Alex K.-Y. Jen教授和曲歌平博士为共同通讯作者，2022级硕士研究生耿少瑜为该论文第一作者。该项工作得到国家自然科学基金和河南大学杰出人才特区支持计划的资助。
论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202424910
